我团队博士研究生林元菲等采用同步辐射X射线小角散射和宽角衍射技术（SAXS/WAXD）系统地研究了硬弹性聚丙烯薄膜单轴拉伸过程中在不同温度下单轴拉伸过程中的结构演化过程。相关研究工作近期发表于Macromolecules（2018, 51(7): 2690-2705）期刊上。
本工作采用高时间分辨同步辐射X射线小角/宽角散射在线跟踪了聚丙烯取向预制膜在宽温度范围（30-160 °C）内拉伸时的结构演化过程。结合DSC、DMA、SEM和X射线的实验结果，可以以α松弛温度(80 °C)和熔融起始温度（135 °C）为边界，将实验温度分为三个区间。通过进一步定量化分析，本工作总结了这三个区间的结构演化规律和形变机理。区间I（30-70 °C），晶体主要以可逆的弹性形变为主，在形变过程中通过片晶间的无定形发生相分离来储存和耗散能量触发非线性力学行为而非晶体的塑性形变，因而样品在微观和宏观尺度上都表现出具有接近100%的弹性回复性能。而在区间II（80-130 °C），晶体链活动性被激发，屈服点附近在无定形发现相分离的基础上温度的效应使得其附近的晶体更容易通过滑移而破碎，伴随着孔洞的生成。随着应变的增加，滑移的效果更明显，由小角散射图和表面形貌都可以观察到微纤结构的生成。随着温度继续升高进入区间III（140-160 °C），应力诱导的熔融重结晶决定了其非线性力学行为，大应变后期主要以重新生成的纤维晶的滑移为主，整个过程中并没有生成孔洞。本工作解释了聚丙烯取向片晶簇在温度-应变耦合空间的结构演化规律，加深了对半晶高分子形变过程中的基本结构单元——片晶簇形变机理的温度依赖性的理解，可为精确调控半晶高分子材料加工、结构和性能提供一定的理论指导。
以上研究工作得到国家自然科学基金（51633009）和科技部国家重点研发任务（2016YFB0302501）的资助。
相关链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.macromol.8b00255
聚丙烯取向片晶体系温度-应变二维空间结构衍化模型图