我团队博士研究生唐孝良等在李良彬研究员和陈威副研究员的共同指导下，开展了分子动力学模拟研究聚乙烯熔体在静态和高温剪切后的成核路径，揭示了有无外场下不同的成核结晶机理。相关研究工作近期发表于 The Journal of Chemical Physics 期刊上。
该工作引入局部序参量以识别熔体中的局部有序结构，作为结构序参量，同时以维诺体积表征密度。通过追踪这两个序参量在不同条件的成核过程中的演变，比较得出了聚乙烯熔体在不同条件下的成核路径。在静态情况下，局部有序结构的波动先于成核或密度转变发生，这样的图像被定义为局部有序结构波动诱导的成核。当体系被施加高温剪切后，由于分子链发生受迫取向，我们发现在成核结晶前发生了由于构象有序链段的聚集，共同取向而行程的高密度区，及密度波动先于成核结晶的发生；这样的图像被总结为流动下密度波动诱导的成核结晶。这样的结果为理解流动场诱导结晶提供了可靠的分子图像，揭示了链构象转变和取向在成核结晶中扮演的重要作用，流动场诱导高分子成核结晶速率数量级的增加可能源于不同于静态的成核路径。
以上研究工作得到国家自然科学基金（51633009）的资助。
文章链接：https://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.5054273
