论文发表于Macromolecules期刊
孙灏博士等在Macromolecules上发表了题为“Influenceof Entanglement Density on Polymer Glass Transition Temperature” 的研究论文，深入探讨了聚合物玻璃化转变是否及如何受到链缠结的影响。
该研究通过分子动力学模拟的方法，构建了具有不同缠结密度（ρe）的聚合物体系，并观察了这些系统中链段的动力学行为。实验结果显示，缠结密度较高的聚合物体系具有更长的结构松弛时间（τα）、更低的构型熵（Sc）以及更高的玻璃化转变温度（Tg）。
研究者通过分析不同缠结密度系统的平均平方位移（MSD）g2(t)，发现Tg随ρe的增加是由于链迁移率受到缠结的限制。这种限制主要发生在缠结点附近的链段，观察到这些区域的粒子堆积密度增加。堆积密度的增加是由于缠结链段间的距离(RE)缩短，导致粒子间的相互作用增强。
此外，研究还发现，只有当缠结密度达到某一临界值时，其对Tg的影响才会显著。这一发现有助于解释先前实验研究中存在的差异。研究者还通过定义一个新的参数RE来解释缠结对链段运动的影响，这个参数不同于传统的管径Rtube，更能准确地描述缠结对玻璃形成液体动力学的影响。
总之，该研究表明，聚合物系统的玻璃化转变温度受其链缠结密度的影响，且这种影响在缠结密度达到某一临界值时尤为明显。这一发现对于理解聚合物玻璃化转变的机理以及开发具有特定玻璃化转变温度的聚合物材料具有重要意义。
Hao Sun, Yunhan Zhang, Fan Peng, Renkuan Cao, Ziwei Liu, Tingyu Xu*,and Liangbin Li. Influence of Entanglement Density on Polymer Glass Transition Temperature. Macromolecules 2025. DOI:10.1021/acs.macromol.4c0293.